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      第一個(gè)由兩個(gè)非生物基團(tuán)組成的人工酶
      
			
      
				2020-02-11 11:10:34
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			  來(lái)源：
			
      
		
      
				
		
      
			
      格羅寧根大學(xué)的科學(xué)家通過(guò)添加兩種非生物催化成分：一種非天然氨基酸和一種催化銅絡(luò)合物，將一種非酶蛋白轉(zhuǎn)變?yōu)橐环N新型的人造酶。這是第一次使用兩種非生物成分創(chuàng)建酶來(lái)創(chuàng)建活性位點(diǎn)。該研究表明，這種協(xié)同組合是實(shí)現(xiàn)催化作用的強(qiáng)大方法，而催化作用通常不在人工酶領(lǐng)域之內(nèi)。該研究于2月10日發(fā)表在《自然催化》上。
      

      新型冠狀病毒的爆發(fā)比以往任何時(shí)候都更加強(qiáng)調(diào)了隔離和預(yù)防的重要性
      

      酶是在溫和條件下運(yùn)行的天然催化劑。這使它們成為可能需要高溫和高壓以及有毒溶劑或金屬的工業(yè)化學(xué)催化的有吸引力的替代方法。但是，并非所有的化學(xué)反應(yīng)都可以被天然酶催化。修飾現(xiàn)有酶是一種選擇，但格羅寧根大學(xué)生物分子化學(xué)教授杰拉德·羅爾夫斯(Gerard Roelfes)認(rèn)為，創(chuàng)造新酶可能是另一種有價(jià)值的選擇。
      

      催化基團(tuán)
      

      “自然進(jìn)化的酶催化特定的反應(yīng)。適應(yīng)需要那種的下放的酶。這就是為什么我們開(kāi)創(chuàng)了新的，不自然的酶的創(chuàng)作，”他說(shuō)。在2018年，他創(chuàng)造了非酶蛋白質(zhì)，細(xì)菌轉(zhuǎn)錄因子LmrR，這可以在非天然氨基酸的插入之后形成非生物腙結(jié)構(gòu)酸 p氨基苯丙氨酸。這是使用非天然氨基酸作為催化基團(tuán)創(chuàng)建的第一個(gè)酶。
      

      這次，Roelfes和他的博士后Zhi Zhou使用了相同的LmrR蛋白，并向其中添加了兩種生物催化成分：一種是相同的非天然氨基酸對(duì)氨基苯丙氨酸，另一種是含銅的復(fù)合物。兩者均可激活經(jīng)典邁克爾加成反應(yīng)的反應(yīng)伙伴，該反應(yīng)被廣泛用于有機(jī)化學(xué)中以創(chuàng)建碳-碳鍵。Roelfes說(shuō)：“但是他們倆都必須處于正確的位置，以有效和選擇性地催化這種反應(yīng)。” 僅將兩個(gè)組件都添加到試管中是行不通的：“實(shí)際上，當(dāng)它們太靠近時(shí)，它們會(huì)相互抵消。”
      

      側(cè)鏈
      

      含銅復(fù)合物通過(guò)超分子鍵將其自身附著在甜甜圈狀的LmrR蛋白上。“其位置取決于與蛋白質(zhì)的相互作用，” Roelfes解釋說(shuō)。“從這個(gè)位置，我們確定了對(duì)氨基苯丙氨酸應(yīng)插入蛋白質(zhì)的哪個(gè)位置以產(chǎn)生一個(gè)活性位點(diǎn)。” 該氨基酸的催化部分是苯胺側(cè)鏈。“根據(jù)我在有機(jī)化學(xué)中的經(jīng)驗(yàn)，我知道該苯胺側(cè)鏈在催化中的潛在用途，并預(yù)想將其與銅催化結(jié)合是可能的。” 當(dāng)構(gòu)建新的酶時(shí)，事實(shí)證明Roelfes的想法是正確的：經(jīng)過(guò)改造的蛋白質(zhì)原來(lái)是對(duì)邁克爾加成反應(yīng)非常有選擇性的催化劑。
      

      Roelfes說(shuō)：“這是對(duì)原理研究的證明。” “這種酶還不夠快，無(wú)法用于實(shí)際應(yīng)用，但是，通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)，例如定向進(jìn)化，可以改善這種情況。” 實(shí)驗(yàn)確實(shí)表明，可以使用兩種生物催化劑來(lái)產(chǎn)生新的酶。其他類(lèi)型的新型催化酶也可以類(lèi)似的方式產(chǎn)生。Roelfes說(shuō)：“我們使用的方法要求插入非天然氨基酸的分子生物學(xué)技術(shù)可以被像我們這樣的化學(xué)家使用，” 現(xiàn)在就是這種情況，他的小組的科學(xué)家們正在嘗試創(chuàng)造更多的人造酶。
      

      迄今為止，向酶中添加非天然氨基酸已被廣泛用于研究催化機(jī)理和探究酶的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系。最近，羅爾夫斯(Roelfes)和他的前博士學(xué)位一起在《自然催化》中發(fā)表了一篇《觀(guān)點(diǎn)》文章。IvanaDrienovská的學(xué)生(現(xiàn)就讀于格拉茨工業(yè)大學(xué))描述了基因編碼的非規(guī)范氨基酸在酶中的用途。“對(duì)我來(lái)說(shuō)，新生代酶的產(chǎn)生是最令人興奮的選擇。”
      
			

			
        
      
			
      
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