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      在天然產(chǎn)物的生物合成中酶催化[6 + 4]環(huán)加成
      
			
      
				2019-03-14 09:57:45
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      周環(huán)反應(yīng)是在有機(jī)合成中構(gòu)建碳 - 碳和碳 - 雜原子鍵的有力轉(zhuǎn)化。它們?cè)谏锖铣芍械淖饔迷絹?lái)越明顯，周環(huán)酶可以催化反應(yīng)的機(jī)制是主要的興趣1。[4 + 2]環(huán)加成(狄爾斯-阿爾德反應(yīng))已經(jīng)被廣泛用于有機(jī)合成2為六元環(huán)的形成和現(xiàn)在公認(rèn)在生物合成3，4，5，6。預(yù)測(cè)[6 + 4]和其他“高階”環(huán)加成7在1965年，而現(xiàn)在是在實(shí)驗(yàn)室中越來(lái)越普遍，盡管從高度緊張的十元環(huán)系統(tǒng)的產(chǎn)生而產(chǎn)生的挑戰(zhàn)8，9。
      

      在天然產(chǎn)物的生物合成中酶催化[6 + 4]環(huán)加成
      

      然而，盡管酶催化[6 + 4]環(huán)加成已經(jīng)提出了10，11，12，它們還沒(méi)有被證實(shí)發(fā)生。在這里，我們展示了一組催化周環(huán)[6 + 4]環(huán)加成的酶，這是鏈霉素類(lèi)天然產(chǎn)物生物合成的關(guān)鍵步驟。這種類(lèi)型的pericyclase催化作用的[6 + 4]和[4 + 2]通過(guò)單個(gè)ambimodal過(guò)渡狀態(tài)，這是與以前的提議相一致的環(huán)加成11，12。
      

      通過(guò)容易的Cope重排將[6 + 4]產(chǎn)物轉(zhuǎn)化為不太穩(wěn)定的[4 + 2]加合物，并且[4 + 2]加合物通過(guò)酶促轉(zhuǎn)化為天然產(chǎn)物。三種周環(huán)酶的晶體結(jié)構(gòu)，勢(shì)能和分子動(dòng)力學(xué)的計(jì)算模擬以及定點(diǎn)誘變確立了這種轉(zhuǎn)化的機(jī)制。這項(xiàng)工作表明酶如何能夠催化涉及雙峰過(guò)渡態(tài)的協(xié)同周環(huán)反應(yīng)。
      
			

			
        
      
			
      
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