解決了塑料降解酶的晶體結(jié)構(gòu)

使用酶來分解聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET) - 另外稱為塑料 - 在過去的幾年中顯示出巨大的希望，這是由于2016年發(fā)現(xiàn)了一種在PET上生長并部分以其為食的細菌。細菌Ideonella sakaiensis 擁有兩種酶，即PETase和MHETase，它們能夠消化PET塑料聚合物?，F(xiàn)在，來自德國Greifswaldin大學的新研究已經(jīng)確定了與不可水解的MHET類似物結(jié)合的無活性配體的MHET酶和MHETase的晶體結(jié)構(gòu)。

這項工作發(fā)表在Nature Communications 文章“與基質(zhì)結(jié)合的塑性降解的Ideonella sakaiensis MHETase的結(jié)構(gòu)”中，顯示了與不可水解的MHET類似物結(jié)合的無活性配體的MHET酶和MHETase的結(jié)構(gòu)。

結(jié)構(gòu)在2018年解決的PETase將塑料分解成較小的PET結(jié)構(gòu)單元，主要是MHET。MHETase將其分成PET，對苯二甲酸和乙二醇的兩種基本前體結(jié)構(gòu)單元。

“MHETase比PETase大得多，甚至更復(fù)雜。單個MHETase分子由600個氨基酸或約4000個原子組成。MHETase的表面大約是PETase表面的兩倍，因此對PET的分解具有更大的優(yōu)化潛力，“格賴夫斯瓦爾德大學研究科學家Gert Weber博士解釋道。

與Greifswald大學教授Uwe Bornscheuer博士一起，該團隊開發(fā)了解決MHETase結(jié)構(gòu)的想法，然后利用這種洞察力優(yōu)化酶在PET回收中的應(yīng)用。為此，他們首先必須從細菌細胞中提取酶并凈化它。“為了了解MHETase如何與PET結(jié)合并分解它，你需要一塊與MHETase結(jié)合但不會被它裂解的塑料碎片，”Weber解釋道。他們切割了一個PET瓶，化學分解了PET聚合物，并從中合成了一個與MHETase結(jié)合但不再被它裂解的小化學片段。從這種“封閉的”MHETase中，生長出微小的晶體用于結(jié)構(gòu)研究。

MHETase的三維結(jié)構(gòu)實際上顯示出一些特殊的特征：諸如MHETase的酶在化學反應(yīng)發(fā)生之前首先與其靶分子結(jié)合。對于分子的分解，你需要一種量身定制的酶：“我們現(xiàn)在可以準確地定位MHET分子與MHETase對接的位置，以及MHET如何分裂成兩個對苯二甲酸和乙二醇的結(jié)構(gòu)單元，”Weber說。

然而，PETase和MHETase都沒有特別有效。“幾十年來，塑料只能在這種規(guī)模上存在 - 即使細菌具有幾代人的快速演替和快速的適應(yīng)性，也無法在如此短的時間內(nèi)通過試驗和錯誤的演化過程找到完美的解決方案，”Weber解釋道。。“由于澄清了這種非常重要的酶的結(jié)構(gòu)，我們現(xiàn)在也能夠計劃，生產(chǎn)和生物化學表征顯示出比天然MHET酶顯著更高活性的變體，甚至對PET降解的另一種中間產(chǎn)物具有活性，BHET ，“Bornscheuer補充道。

未來的目標包括優(yōu)化酶PETase和MHETase以分解PET。他們計劃通過進一步開展生物結(jié)構(gòu)研究來補充這些研究，以便系統(tǒng)地開發(fā)用于環(huán)境應(yīng)用的塑料消化酶，這一需求日益增長，因為預(yù)計2020年P(guān)ET的工業(yè)生產(chǎn)將超過7000萬噸。

MHETase在回收替代聚酯中的潛在用途強調(diào)了理解和定制與不同底物的結(jié)合的需要。作者寫道，他們“預(yù)計我們廣泛的結(jié)構(gòu)表征和MHETase底物特異性的初步合理調(diào)節(jié)為基于MHETase支架和與PET酶組合的定制酶促PET降解系統(tǒng)的開發(fā)提供了良好的起點。”研究結(jié)果是改進PETase / MHETase系統(tǒng)的重要一步，PET系統(tǒng)將PET回收與其對原油的依賴脫鉤，并以節(jié)能和可持續(xù)的方式進行。

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